AbstractBiotechnologisches Recycling bietet eine vielversprechende Lösung für die Umweltprobleme im Zusammenhang mit Kunststoffabfällen, insbesondere für Polyethylenterephthalat (PET), das häufig in Verpackungsmaterialien und Textilien verwendet wird. Um die Entwicklung einer biobasierten Kreislaufwirtschaft für Kunststoffe voranzutreiben, sind innovative Upcycling‐Strategien erforderlich, mit denen höherwertige Produkte erzeugt werden können. In dieser Studie verbesserten wir die enzymatische Depolymerisation von PET‐Abfall, indem wir hochkonzentrierte Kalziumionen (bis zu 1 m) in die hydrolytische Reaktion einbrachten, die durch das beste derzeit bekannte Enzym LCC^ICCG katalysiert wird. Das Vorhandensein von Kalziumionen verbesserte nicht nur die thermische Stabilität und Aktivität des Biokatalysators, sondern verringerte auch den Basenverbrauch, der zur Aufrechterhaltung eines optimalen pH‐Wertes erforderlich ist, erheblich. Unter optimierten Bedingungen bei 80 °C für 12 Stunden konnten wir ≈84 % des PET‐Abfalls (200 g L⁻¹) erfolgreich in festes hydratisiertes Kalziumterephthalat (CaTP ⋅ 3H₂O) als Hauptprodukt anstelle von löslichem Terephthalatsalz umwandeln. CaTP ⋅ 3H₂O konnte leicht gereinigt und als Rohstoff für die Herstellung von Batterieelektroden verwendet werden und wies eine anfängliche reversible spezifische Kapazität von 164.2 mAh g⁻¹ auf. Durch eine techno‐ökonomische Analyse konnten wir schlüssig nachweisen, dass die auf Biokatalyse basierende Eintopfsynthese von CaTP eine bessere PET‐Upcycling‐Strategie ist als die sekundäre Synthesemethode, bei der recycelte Terephthalsäure verwendet wird.