AbstractEffizienzverluste aufgrund von Nebenreaktionen sind eine der größten Herausforderungen bei der Batterieentwicklung. Obwohl Standardanalysen wertvolle Erkenntnisse liefern, können die Ergebnisse beruhend auf einzelnen Komponenten nicht einfach auf das gesamte Betriebssystem extrapoliert werden. Daher sind zerstörungsfreie und Ortshochauflösende Ansätze gefragt, die die Untersuchung des gesamten Systems ermöglichen. In dieser Arbeit haben wir die Neutronenradiographie und ‐tomographie kombiniert mit der elektrischen Überwachung des Ladezustands handelsüblicher Ni‐Mischmetallhydrid‐Batterien, um den Austausch und Transport von Wasserstoff unter Betriebsbedingungen zu verfolgen. Dieser zerstörungsfreie Ansatz ermöglicht sowohl die Quantifizierung der Wasserstoffverteilung in den Elektroden in 4D als auch die Unterscheidung zwischen dem elektrochemisch ausgetauschten Wasserstoff und dem durch Nebenreaktionen erzeugten Wasserstoffgas in Abhängigkeit vom angelegten elektrischen Potenzial und Strom. Eine der kontraintuitivsten Beobachtungen ist, dass die Erzeugung von Wasserstoffgas während der Entladung vom Ladezustand der Batterie abhängt. Die vorgestellten Ergebnisse liefern neue Einblicke in die Mechanismen, die die elektrochemischen Prozesse während des Betriebs von Ni‐Mischmetallhydrid‐Batterien steuern, und ebnen auch den Weg für die Anwendung dieser Methode zur Untersuchung von Li‐Ionen‐Batterien.