AbstractDas Verständnis der Katalysatordesaktivierung durch Verkokung ist entscheidend für ein wissensbasiertes Katalysator‐ und Prozessdesign bei Reaktionen mit Kohlenstoffverbindungen. Die Katalysatorverkokung wird dabei typischerweise durch Post‐Mortem‐Analyse untersucht. In der vorliegenden Arbeit wird ptychographische Röntgentomographie (PXCT) zur Analyse von künstlich verkokten Ni/Al₂O₃‐Katalysatoren für die CO₂‐Methansierung und CH₄‐Trockenreformierung verwendet. PXCT liefert dabei 3D‐Informationen der lokalen Elektronendichte mit ca. 80 nm Auflösung und ermöglicht somit die Visualisierung und Untersuchung der Ausprägung der Verkokung in Katalysatorpartikeln mit einem Durchmesser von ca. 40 μm. Die Verkokung wurde hauptsächlich im nanoporösen Festkörper identifiziert und konnte nicht in den aufgelösten Makroporen gefunden werden. Die Kohlenstoffbildung wurde unabhängig dazu mittels operando Raman‐Spektroskopie bestätigt. PXCT wird als aufkommende Charakterisierungstechnik hervorgehoben, die eine nanoskalige Identifizierung, Lokalisierung und möglicherweise Quantifizierung von verschiedenen Desaktivierungsphänomenen mit 3D‐Auflösung in kompletten Katalysatorpartikeln ermöglicht.